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前沿 | 创新抗生素降解途径，为废水处理和环境保护助力
近日，北京师范大学水科学研究院的张波涛团队在纳米限域活化过氧碳酸盐 (Peroxymonocarbonate, HCO4ˉ, PMC) 降解抗生素领域取得了一系列重大进展[1-4]，深入研究了过氧碳酸盐和芬顿体系降解抗生素的特点和规律，并探究了活化过氧碳酸盐体系降解四种代表性抗生素的机理。团队成功制备了具有卵黄壳结构的 Co@MOFs 催化剂，通过限域活化过氧碳酸盐成功降解抗生素，并阐明了催化活化过氧碳酸盐降解抗生素的动力学过程、自由基机理和降解路径。这些研究成果对环境中抗生素的治理及环境保护将具有重要的价值。
专家观点聚焦
北京师范大学副教授，主要从事污染控制化学、环境分析化学和环境功能材料相关研究。主持包括国家自然科学基金和北京市自然基金等项目 9 项，发表论文 60 余篇，其中 SCI TOP 期刊文章 30 余篇，5 篇 ESI 高被引文章，获得省部级奖励 4 次。担任北京理化分析测试技术学会理事、《Chinese Chemical Letters》和《中国环境监测》编委。
该项研究聚焦于过氧碳酸盐在污染物控制领域的应用。过氧碳酸盐的结构式为 H–O–O–CO2-，分子结构中有过氧键。HCO4ˉ/HCO3ˉ 的电势为 1.8 ± 0.1V，可以直接氧化或降解化学试剂、苯酚、氯酚和对乙酰氨基酚等污染物。经过催化活化后，过氧碳酸盐可以生成一系列活性物质（单线态氧、碳酸根自由基、超氧自由基和羟基自由基等），显著提升了反应活性和降解效率，使得能够降解的污染物种类更加丰富。
图 1. Co@MOFs 纳米限域活化过氧碳酸盐降解磺胺
研究策略
使用溶剂热合成法，通过控制反应时间，制备了具有卵黄壳结构的 Co@MOFs 催化剂
通过纳米限域活化过氧碳酸盐提升抗生素的降解效率
采用安捷伦 6546 高分辨液质联用（UHPLC-Q/TOF）、Masshunter 定性工作站和 MSC 结构解析软件联合研究催化活化过氧碳酸盐降解抗生素的动力学过程、自由基机理和降解路径
降解产物在生物体内的急性与慢性毒理学评价
图 2.安捷伦 6546 高分辨液质联用
研究结果
采用上述策略成功实现了抗生素新型降解途径的研究。以磺胺降解途径的研究示例，通过 UHPLC-Q/TOF 正离子扫描模式结合结构解析工作流程成功鉴定了 26 个磺胺降解中间体。综合课题组前期的研究成果，推测了六种可能的磺胺降解途径，可能的断裂位点用虚线表示。相比于传统的芬顿体系，活化 PMC 体系对磺胺的药效官能团去除率更高，产生的毒性中间体更少，因此活化 PMC 体系产物更适合后续生物处理且对生态系统更友好。
图 3. Co@MOFs 活化 PMC 体系降解磺胺机理
张波涛团队系统研究了创新的活化 PMC 体系对多种磺胺、喹诺酮、头孢类抗生素的降解机制，并对降解产物在生物体内的急性与慢性毒理学进行了评价。研究结果表明，与传统的芬顿体系相比，该体系在降解污染物方面具有明显优势，具有可行的应用前景。以上基于安捷伦高分辨质谱的抗生素降解机理研究策略，可广泛适用于环境保护和暴露组学的研究。
参 考 文 献
[1] Bo-Tao Zhang*, Zihan Yan, Juanjuan Zhao, Zhuo Chen, Yuchun Liu, Maohong Fan, Wei Du, Peroxymonocarbonate activation via Co nanoparticles confined in metal-organic frameworks for efficient antibiotic degradation in different actual water matrices, Water Research, 2023, 243, 120340. https://doi.org/10.1016/j.watres.2023.120340
[2] Bo-Tao Zhang*, Zihan Yan, Juanjuan Zhao, Yuchun Liu, Zhuo Chen, Maohong Fan, Wei Du, Systematical comparison of antibiotic degradation in the activated peroxymonocarbonate and Fenton systems: Kinetics, matrix influence, mechanisms and intermediate toxicities, Chemical Engineering Journal, 2023, 473, 145438. https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.145438
[3] Bo-Tao Zhang*, Zihan Yan, Yuchun Liu, Zhuo Chen, Yikai Zhang, Maohong Fan, Nanoconfinement in advanced oxidation processes, Critical Reviews in Environmental Science and Technology, 2023, 53(12), 1197-1228. https://doi.org/10.1080/10643389.2022.2146981
[4] Yuchun Liu, Bo-Tao Zhang*, Zihan Yan, Zhuo Chen, Hejun Ren, Wei Du, Activation of peroxymonocarbonate by magnetic bimetal in porous carbon spheres for effective norfloxacin degradation. Separation and Purification Technology, 2023, 322, 124337. https://doi.org/10.1016/j.seppur.2023.124337
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